A Hargita a Keleti-Kárpátok belső, vulkanikus vonulatának egyik jelentős képviselője. Északon a Libáni-hágó (1000 m) választja el a szintén vulkanikus eredetű Görgényi-havasoktól, délen a Hatod-tető (710 m) kapcsolja össze a homokkövekből felépült Baróti-hegységgel. Főgerincének hossza kb. 70 km. Keleten a Csíki-medence, nyugaton az Udvarhelyi- és a Homoródmentidombság képezi határát.
A Hargitát nyugati oldalán egy 900–1000 m magasságú, 10–20 km szélességű vulkáni plató, a Hargita-fennsík kíséri, melyet a Görgényi platóvidéktől a Nagy-Küküllő választ el. Ezt a fennsíkot az Erdélyi-medence felé folyó patakok mély völgyekkel szabdalták darabokra, láznak nevezett kisebb fennsíkokat hozva létre. A plató felett emelkedik ki a Hargita újharmadkori, negyedkor eleji vulkáni hegylánca, melynek mai formája kb. 500 ezer éve alakult ki, amikor a tűzhányók működése megszűnt. A közel 70 km hosszú hegységet három alegységre szokás osztani. Az Észak-Hargitára, mely a Libán-hágótól a Fertő-nyeregig (1310 m) tart, és legmagasabb pontja az 1589 m magas Fertőtető. A Központi-Hargita a Fertő-tetőtől a Tolvajos-tetőig (985 m) tart. Ez a legmagasabb és leglátványosabb része a hegységnek. A Tolvajos-tetőtől délre húzódik a Dél-Hargita vonulata, mely legnagyobb magasságát a Kakukk-hegyen éri el (1558 m). Bár félmillió év alatt a természeti tényezők sokat csiszoltak rajta, még most is felismerhetőek a hajdani vulkáni kráterek. A Hargitában tíz ilyen krátert ismerünk. A legnagyobb a Lucs krátere a Dél-Hargitában, melynek átmérője 7 km. A Központi-Hargita legnagyobb krátere csak 4,5 km átmérőjű, de ez a legmagasabb és a leglátványosabb. A Csicsói-Hargita 1759 m, a Madéfalvi-Hargita 1709 m, a Rákosi-Hargita 1756 m, a Madarasi-Hargita 1800 m, a Mihály-havas 1685 m, a Hegyes-kő 1570 m és az Oltár-kő 1363 m magas csúcsa jelzi a hajdani kráter peremét. Délen a Vargyas vize csapolta le a kráter belsejét. A szinte szabályos kör alakban húzódó gerincen nagyon sok helyen találunk látványos sziklaalakzatokat, melyek a hajdani lávaömlés maradványai. Ilyen az Oltár-kő, a Csicsói-Hargita északi peremének sziklás leszakadásai. A legszebb sziklaalakzatokat a Rákosi-Hargita déli szélén láthatjuk, ha sikerül feljutnunk odáig, ezek a látványos szirtek ugyanis félreesnek a jelzett turistaútvonalaktól.
A Központi-Hargita gerinctúrája a Kalibáskő menedékháztól indul, és végigvezet a Központi-Hargita nagy kráterének keleti és északi peremén, közben érinti a hegység négy legmagasabb csúcsát is.